2018, Vol. 39
地下污水渗滤系统(subsurface wastewater infiltration system, SWIS)是应用较为广泛的分散式污水处理技术.其技术内涵是:将污水有控制地投配到具有一定渗透性和除污能力的土层中, 通过土壤生态系统的自我调控机制, 污染物在土壤、微生物和植物的联合作用下得以去除[1].SWIS具有运行费用低、管理简单、生态服务功能良好等优点[1].
研究表明:微生物硝化-反硝化作用是SWIS脱氮的主要途径[2].反硝化过程以碳源为电子供体, 以硝态氮(NO3--N)为电子受体, 主要发生在渗滤系统的中下层.然而, 由于污水中绝大部分有机物在渗滤系统表层(或亚表层)被迅速降解[3], 在系统中下部由污水带来的有机物含量较低, 导致反硝化作用的电子供体不足, 限制反硝化反应的顺利进行.以往研究认为, 在土壤基质中适量添加有机碳源可有效促进系统反硝化作用[4].通过对类似污水生态处理系统(如:潜流人工湿地)的研究发现[5-6], 在反硝化过程中, NO2--N还原产生NO, 而NO被一氧化氮还原酶(Nor)还原产生中间产物N2O, N2O再经氧化亚氮还原酶(Nos)作用转化为最终产物N2.Nos对溶解氧、温度、氧化还原电位等环境因子极为敏感, 极易失活.当SWIS中Nos活性较低甚至丧失活性时, N2O→N2的还原反应即终止, 造成大量N2O释放.然而, 也有学者持相反看法.Maeda等指出[6], 来源于硝化过程的N2O释放量与NO3-浓度呈显著正相关关系.此时, 土壤孔隙中游离氧浓度高, N2O更易逸出系统; 反硝化过程中, N2O向大气扩散受阻而使其逸出量减少.因此, 外源性碳源输入是否对释放N2O产生影响？N2O究竟产生于硝化过程还是反硝化过程？其释放量与硝化和反硝化细菌的相关性如何？本文采用模拟实验方法, 利用经沉淀预处理的实际生活污水进行研究, 以揭示碳源添加对SWIS脱氮效率、脱氮微生物活性及N2O释放量的影响.
1 实验材料与方法 1.1 模拟系统模拟实验装置主体为有机玻璃柱, 内径30 cm, 高130 cm(图 1).基质表层下55 cm处设散水管, 装置底部设U型集水槽及阀门.采用自制的气体分层采样器收集上、中、下层气体.采样器由三层有机玻璃套管组成, 长度分别为25, 50, 75 cm, 直径分别为2, 3, 4 cm.取气器下方装有直径为1 cm的横向有机玻璃管, 两端均匀分布取样孔并密封, 用尼龙网包裹, 防止异物堵塞.采气器连接气袋, 收集到的气体存于气袋中待测.距装置顶部20、40、60、80及100 cm处设取样口.污水经沉淀预处理后排入储存池, 经蠕动泵投配到SWIS中.进出水水样分别采自储存池和SWIS出水口.
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图 1 SWIS装置图及气体采样器 Fig.1 Experimental device and gas collector 1—取气口; 2—外层管; 3—集气孔; 4—中间层; 5—内层管. |
SWIS基质由农田土、牛粪及炉渣等按一定体积比组成, 配方1#、2#、3#和4#的有机质分别为2.0%, 4.5%, 7.0%和9.5%.污水取自沈阳某校园化粪池, 经沉淀(3 h)后投配到SWIS.实验期间SWIS进水污染物平均质量浓度为:COD(292±10.7)mg·L-1, NH4+-N(20.7±1.5)mg·L-1, NO3--N(2.67±0.3)mg·L-1, NO2--N(0.50±0.1)mg·L-1, TP(4.0±0.4)mg·L-1, BOD5(210±8.8)mg·L-1, TN(27.6±2.0)mg·L-1.
1.3 实验方法SWIS进水水力负荷0.16 m3·m-2·d-1, 干湿交替运行, 控制落干和配水时间比为12 h:12 h.分别在进水期0~4 h, 4~8 h, 8~12 h和落干期0~4 h，4~8 h，8~12 h采集N2O样品.采气时密闭SWIS的顶端集气装置, 1 h后二次采集N2O样品, 以装置封闭前后N2O浓度的差值代表 1 h内的产量; 之后打开控制阀使SWIS处于敞开状态, 直到集气装置再次被封闭.在基质层20, 40, 60, 80和100 cm采集样品, 测定硝化和反硝化细菌数量.
1.4 分析方法水质指标、微生物含量和土壤性质的测定分别参考标准方法[7-8].N2O含量采用Agilent 7890A型气相色谱分析仪测定(美国安捷伦公司), 电子捕获检测器及柱温分别是330 ℃, 60 ℃, 采用外标法定量.N2O产率和转化率的计算公式如下:
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(1) |
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(2) |
式中：ρ为N2O质量浓度, mg·m-3; N2O摩尔质量44 g·mol-1; 气体摩尔体积22.4 L·mol-1; θ为气样温度, ℃; φv为N2O的体积分数; F为N2O产率, mg·m-2·h-1; V为集气体积, m3; Δt为集气密闭时间, h; Δρ为Δt时间内N2O质量浓度变化, mg·m-3; A为集气装置占地面积, m2; H为集气装置高度, m; ρ1, ρ2分别为密封前后N2O质量浓度, mg·m-3.
2 结果与讨论 2.1 wOM对出水水质的影响四组对比采用相同的进水水质、处理负荷、处理周期和干湿交替比, wOM对出水水质和处理率的影响如图 2所示.COD，BOD、氨氮、总氮去除率随wOM增加而降低.COD去除率由wOM 2.0%时的(93.0±1.0)%逐渐降低到wOM 9.5%时的(82.3±1.0)%.COD的去除主要发生在基质上层[9-10], wOM升高导致部分有机物质溶出.当wOM由2.0%提高至9.5%时, 氨氮去除率由(92.7±0.3)%降至(73.2±2.3)%, 总氮去除率由(80.8± 0.4)%降至(56.8±0.8)%.由于有机物降解与硝化反应均在好氧条件下进行, wOM升高时有机物降解使得上层氧化还原电位降低, 氨氮去除率偏低; 残留的有机物为反硝化提供充足碳源[11], 硝态氮出水浓度低.
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图 2 不同有机质添加量下的出水水质 Fig.2 Effluent quality under varying organic matter additions |
系统稳定运行后, 在基质层20, 40, 60, 80及100 cm取土壤样品, 分析硝化与反硝化细菌数量, 结果如图 3所示.
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图 3 生物基质层wOM对硝化和反硝化细菌分布的影响 Fig.3 Effect of wOM on nitrifier and denitrifier distribution |
硝化细菌数量随深度增加而减少, 反硝化细菌与之相反.当wOM从2.0%提高到9.5%, 80 cm深度处, 硝化细菌和反硝化细菌数量对数值分别降低和提高3和3.5个数量级.wOM升高时, 有机物的好氧降解消耗大量溶解氧, 氧化还原电位降低, 抑制了硝化细菌生长, 刺激了反硝化细菌的活性[12].同时, 基质的毛细力使得水流向上爬升空间有限, 0~20 cm的氧化还原环境受wOM影响较小, 细菌数量的变化较底层不显著.
2.3 wOM对N2O产量和转化率的影响当wOM为(2.0~9.5)%时, SWIS中N2O产量及转化率(N2O中氮占进水总氮的质量分数)的变化如图 4所示.
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图 4 生物基质层wOM对N2O产率与转化率的影响 Fig.4 Effect of wOM on N2O production and conversion rate |
伴随wOM增加, N2O产率呈下降趋势, 由(3.75±0.5)mg·m-2·d-1(wOM=2.0%)降低到(0.98±0.3)mg·m-2·d-1(wOM=9.5%).尤其是当wOM大于4.5%时, N2O的产率下降明显; 同时, N2O转化率降低了80%(图 4).可见, wOM对N2O的释放影响显著.
基质层有机质含量较低有利于硝化反应与COD的降解顺利进行, 硝化反应释放N2O产率较高; 因碳源不足, 反硝化反应进行不彻底, 总氮脱除及N2O释放主要受反硝化过程制约.随着wOM提高, 氧化还原电位下降[9].虽然低氧化还原电位可促进反硝化反应顺利进行, 但由于反应底物(NO3--N)缺失, 反硝化反应对N2O释放的贡献较小[11].经相关分析得知, 硝化细菌数量与NH4+-N去除率和N2O转化率呈显著正相关关系(R2=0.975 4和0.994 6);反硝化细菌数量与NO3--N去除率呈显著正相关关系(R2=0.960 9), 而与N2O转化率呈显著负相关关系(R2=0.959 1).N2O释放量随wOM的增加而降低.综合考虑, 建议基质层有机质质量分数范围2.0% < wOM < 4.5%.此时, SWIS上、中、下基质层N2O产生量如图 5所示.
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图 5 基质层不同深度N2O质量浓度 Fig.5 N2O concentration at different depths (a)—进水期；(b)—落干期. |
进水初期, 上层N2O浓度是下层浓度的2倍.在水的重力作用下, 下层土壤达到最大含水率, 而透气性良好的上层土壤有利于硝化反应进行.随着运行时间的延长, 上层和下层N2O浓度均出现下降, 下层N2O浓度下降显著.初步分析认为, 随着溶解氧浓度下降, NO2--N的累积激活了硝化菌的反硝化作用[6].然而, 随着落干时间的延长, 中层溶解氧浓度逐级恢复, 刺激Nos还原N2O.因此, 在落干期, 下层N2O浓度呈下降趋势.总体来看, SWIS上层N2O浓度在不同运行期均显著高于下层, N2O产生量主要来源于上层的硝化过程.
3 结论1) 在基质层中添加过量碳源削弱SWIS脱氮能力.COD、氨氮和总氮去除率分别降低10.9%, 19.5%及24%(当wOM=2.0%→wOM=9.5%).
2) 添加碳源有利于降低N2O产生量和转化率.N2O产率降低了2.77 mg·m-2·d-1, 转化率降低了80%(当wOM=2.0%→wOM=9.5%).综合考虑SWIS脱氮效果和N2O释放量, 建议基质层有机碳范围2.0% < wOM < 4.5%.
3) SWIS中N2O产生是生物硝化过程和反硝化过程共同作用的结果, 其产生量主要来源于系统上层的硝化过程, 且随着运行时间的延长, 产生量逐渐降低至趋平.
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